A pesar de sacar algunos éxitos, se dan cuenta que no avanzan financieramente para lograr la estabilidad de su etiqueta. Deciden no continuar con el proyecto a finales del 1967. Donde ahora Bob convoco a Bunny y Peter, para formar lo que seria "The Wailers". Para esto Marley conoce a el cantante estadounidense de soul Johnny Nash. Nash y el productor Danny Sims y Artur Jenkins, piden a los Wailers componer canciones, y algunas presentaciones. Donde después Nash tendría un gran éxito con la canción "Stir It Up" de Marley. En 1968 Danny Sims y Nash siguen promoviendo a Marley. Mientras tanto, Graban sus primeras versiones de los éxitos posteriores, "Don't Rock My Boat" y "Soul Rebel". Peter graba "Stepping Razor", escrita por Joe Higgs. En el verano de 1969 Bob y Rita visitan a la madre de Bob en Delaware donde Bob escribe "Comma Comma", lo que se convertiría en un éxito internacional para Johnny Nash. A finales de los 60s Marley también graba su canción más rara, "Selassie Is The Chapel" (Selassie es la capilla), escrita especialmente para él por Mortimo Planno. Solamente se producen 26 copias, 12 de las cuales se llevan a Etiopía. En la primavera de 1970, los Wailers acuerdan grabar un álbum para Leslie Kong, el productor original que tenían en un principio, quien ahora tiene bastante dinero debido a las ventas de canciones tales como "My Boy Lollipop" y "The Israelites". Los Wailers hacen el primer álbum verdadero de Reggae, a diferencia de una colección de sencillos. Llamado "Lo Mejor de los Wailers". Después los Wailers conocen a un hombre que salió de los estudios Coxson su nombre Lee "Scratch" Perry. El tiempo juntos dura menos de un año.
Donde se considera como el mejor trabajo en la carrera de los Wailers con la asociación con Perry. Donde participarían la mejor sección rítmica de Jamaica, los Upsetters, mejor conocidos como los hermanos Barret: Aston "Family Man" en el bajo y Carlton Barret en la batería; que eran la banda de estudio de Perry. De los cuales graban clásicos como "Soul Rebel", "400 Years" de Tosh , "No Sympathy", "Kaya", "Brand New Secondhand" , "Mr. Brown", "Dreamland" y "African Herbsman" Acuerdan con Perry que todas las utilidades de las ventas de sus discos se dividirían en un 50%, un trato que Perry no estaba deacuerdo. El vende las grabaciones a Trojan en Inglaterra, que las publican en los álbumes "Soul Rebels", "African Herbsman" y "Soul Revolution Part II" . Los Wailers no reciben ningún dinero por parte de Perry. Los Wailers viendo que no reciben dinero deciden establecer otra etiqueta, Tuff Gong, con "Skill" Cole como gerente. Acuerdan con los Hermanos Barret de salir de la banda de estudio de Perry y de entrar definitivamente con los Wailers. Produciendose a ellos mismos, los Wailers empiezan una nueva series de éxitos locales, como "Screw Face", "Trench Town Rock", "Concrete Jungle", "Guava Jelly" que también grabarían exitosamente por Barbara Streisand y Johnny Nash, y "Lively Up Yourself". Bunny establece su propia etiqueta discográfica, "Solomonic", y graba "Search for Love". En el verano del 71 Bob acepta una invitación de Johny Nash para acompañarlo a Suecia donde ayuda a Nash a componer la pista sonora para una película en la cual el cantante estadounidense es estrella. La película no tiene éxito y solamente dos instrumentales de Marley se incluyen en la pista sonora. Peter graba su versión del tema "Here Comes the Sun" y también "Once Bitten" y "Arise Blackman Arise". Bob en Inglaterra es invitado a participar en el requinto de una gira de Johnny Nash. En la primavera del 72 todos los Wailers estaban ya en Inglaterra. Durante el 71 y 72, Marley toca en más de 400 presentaciones en escuelas secundarias y colegios en toda Gran Bretaña. Donde también firmo un contrato con la CBS. Una sesión final de Danny Sims y Nash da como resultado un sencillo de CBSUK titulado "Reggae on Broadway", sin tener gran éxito con este sencillo. Como ultimo intento Sims presenta a los Wailers con Chris Blackwell cuya etiqueta es Island Records. Blackwell conocía la fama de los Wailers y el grupo estaba haciendo un propuesta irrenunciable. Ahora disponían de 4000 libras para grabar un álbum, y por primera vez, una banda de Reggae tendría acceso a las mas avanzadas técnicas de grabación, sería tratada como las bandas de rock de la época. Antes de esa propuesta las casas discográficas achacaban que un grupo de reggae solo vendía en singles (sencillos), o recopilaciones con varias bandas. El álbum fue nombrado, "Catch A Fire", y estaba preciosamente maquilado y fuertemente promovido. Era el comienzo de un largo camino hacia la fama y el reconocimiento internacional. Después del éxito Island organizo una gira del grupo por Inglaterra los Estados Unidos.
En el 73 el grupo también lanzó su segundo álbum con Island, que lleva como nombre "Burnin", un LP que incluía nuevas versiones de algunas de sus canciones mas bellas, como: "Duppy Conqueror", "Small Axe", "Put It On" junto con "Get Up Stand Up" y "I Shot The Sherrif". En el 74 Marley paso gran parte de su tiempo en el estudio trabajando en lo que seria "Natty Dread", su siguiente álbum, que incluía canciones como "Talkin Blues", "No Woman No Cry", "So Jah Seh", "Revolution", "Them Belly Full", "Rebel Music". En el comienzo del año siguiente Bunny y Peter dejarían definitivamente el grupo, para perseguir su propia música como solistas. La composición armónica perdida con la salida de Bunny y Peter, había sido reemplazada por un trío de mujeres llamadas I-Threes, compuesto por la esposa de Bob, Rita Marley, ademas de Marcia Griffiths y Judy Mowatt. Entre tanto la banda comenzaba a ser conocida como Bob Marley & The Wailers. "Natty Dread" fue lanzado en Febrero de 1975. Y nuevamente la banda estaba en los escenarios. Bob hace una gira internacional, presentándose en una serie notables eventos en el Lyceum Ballroom de Londres que fueron nombrados entre los mejores de la década. Los conciertos fueron grabados y como resultado salió el álbum "Live". Aparece por primera vez en las cadenas de televisión durante el programa "Manhattan Transfer Show" de CBS, cantando "Kinky Reggae". Toca en el Roxy de Los Ángeles frente a una audiencia repleta con estrellas de la industria de música. Entre las personas presentes dentro de la audiencia son los Beatles George y Ringo, Bob Dylan y Jack Nicholson. Después se graba "Jah Live", una excusa musical de los reportes de la muerte de Haile Selassie en Septiembre en Etiopía, junto con "War", una versión de un discurso de Haile Selassie en las Naciones Unidas. En Noviembre, cuando Marley volvió a Jamaica para tocar en un concierto a beneficio, con Stevie Wonder, el era ya una superestrella en la isla. El álbum siguiente llevaría como nombre "Rastaman Vibration", que fue lanzado en el 76, accediendo a todas las listas americanas y fue considerado por muchos la mas clara exposición de la música y de las creencias de Marley. El LP incluía canciones tales como: "Crazy Baldhead", "Johnny Was", "Who The Cap Fit", y tal vez la mas significativa, "War" que ya sabemos que la letra fue extraída de un discurso del Emperador Haile Selassie, en las Naciones Unidas. Como éxito internacional la importancia política de Bob Marley crecía en Jamaica, donde la fe Rastafari expresada por su música alcanzaba gran resonancia entre la juventud de los guetos. Como forma de agradecimiento al pueblo de la isla Bob dar un concierto abierto en el Parque de los Héroes Nacionales de Kingston. El 5 de Diciembre de 1976.